Spanyol untuk pertama kalinya menjadi juara Eropa pada 1964. Saat itu Suarez Miramontes berperan penting membawa La Furia Roja ke tampuk tertinggi di kancah sepak bola Eropa. Sebagai playmaker senior pada saat itu, dialah yang mengalirkan permainan Spanyol. Spanyol, yang kala itu bertindak sebagai tuan rumah, di final mengalahkan Uni Soviet dengan skor tipis 2 – 1.

Seperti ditulis Marca, Luis Suarez sering dipanggil Luisito. Dalam perjalanan kariernya, pemain kelahiran A Coruna, Spanyol, 2 Mei 1935 ini merupakan pemain lapangan tengah bagi Deportivo de La Coruna, CD Espana Industrial, CF Barcelona, Internazionale Milan, Sampdoria, dan tentu saja timnas Spanyol.

Sebagaimana tertera pada situs resmi Futbol Club (FC) Barcelona, Luis Suarez dikenal sebagai salah satu pemain terbesar dalam sejarah sepak bola Spanyol. Dia dikenal sebagai pemain yang elegan, permainannya pun elok.

Julukannya El Arquitecto alias Si Arsitek. Julukan itu diberikan atas kemampuannya melepas tendangan geledek dan mengirim umpan yang terukur. Pada 1960 atau 4 tahun sebelum membantu Spanyol meraih juara Eropa pertamanya, Luis Suarez sudah meraih penghargaan Ballon d'Or sebagai pemain terbaik Eropa. Yang luar biasa, Suarez yang ketika itu memperkuat FC Barcelona, dalam pemilihan itu mengalahkan Ferenc Puskas. Artinya, Luis Suarez dianggap lebih baik daripada pemain legendaris Hungaria itu!

Luis Suarez memberi kontribusi besar bagi FC Barcelona sepanjang memperkuat klub Katalan itu pada 1955 hingga 1961. Di Barcelona Luis Suarez main sebanyak 122 kali dengan mencetak 61 gol atau 0,5 gol per laga, angka yang sangat besar untuk peran sebagai pemain lapangan tengah.

Suarez terlibat aktif dalam membawa FC Barcelona juara La Liga musim kompetisi 1958 – 1959 dan 1959 – 1960, juara Copa del Rey 1957 dan 1959, dan juara Fairs Cup (cikal bakal UEFA Cup) pada 1958 dan 1960.

Pada 1961 Suarez bergabung dengan Inter Milan hingga 1970. Itulah puncak kejayaannya sebagai pemain di sebuah klub. Kala itu muncul sebutan Grande Milan menunjukkan prestasi luar biasa yang dicapai klub Italia itu sepanjang 1960-an.

Bersama Inter, Suarez bermain sebanyak 256 kali dengan catatan 42 gol. Bersama Suarez, menjuarai Serie A tiga kali pada musim kompetisi 1962 – 1963, 1964 – 1965, dan 1965 – 1966.

Inter Milan juga disokongnya untuk menjuarai European Champion Clubs' Cup (sekarang Liga Champions) dua edisi berurutan 1964 dan 1965.

Pada dua tahun yang sama Inter juga menjadi juara Intercontinental Cup, keduanya mengalahkan lawan yang sama, Independiente (Argentina).

Luis Suarez pensiun pada 1973 setelah tiga musim bergabung bersama Sampdoria, Italia.

Sebagai pelatih/manajer, dia sempat membawa Spanyol lolos ke Piala Dunia 1990 di Italia. Pada putaran final Piala Dunia 1990, Spanyol menjadi juara Griup E setelah imbang 0 – 0 dengan Uruguay serta mengalahkan Korea Selatan 3 – 1 dan Belgia 2 – 1. Sayang, langkah Spanyol terhenti setelah kalah 1 – 2 dari Yugoslavia pada babak 16 besar.